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亚 - 搏手机版登入界面:苏韧教授课题组在Green Chemistry发表论文:金属助催化剂调控的多相光催化卤代芳烃的C-C偶联

发布者:李沁发布时间:2022-10-18浏览次数:10

  联苄是农药和医药领域非常重要的前驱体,它可以从苔藓植物、蕨类植物和被子植物中提。涣欣喾肿釉谥参镏泻康,限制了其大量生产。多相光催化为以醇为氢供体的卤代芳烃的加氢脱卤选择性C-C偶联合成联苄类分子提供了一个环境友好的平台,但其在可见光照射下的反应速率有待进一步提高。这就需要设计一种便宜的、优化中间体或者反应物分子吸附和动力学的光催化剂,用于可见光下高选择性、高效合成联苄类分子。

  在本论文中,作者提出了一种金属助催化剂的设计策略,在可见光照射和环境友好的条件下,实现卤代芳烃的高效选择性光催化偶联,进而合成一系列联苄类化合物分子。研究表明,选择最佳的金属作为负载在g-C3N4 (gCN)光催化剂上的助催化剂,可以通过调控卤代芳烃的吸附、C-X键的激活以及光生活性卤素中间体的去除动力学来调节联苄的生成速率。与PdCu相比,Ni负载的gCN对卤代芳烃的吸附适中,C-X解离速度快,活性卤素阴离子的去除速度快,在可见光照射下可使卤代芳烃的C-C偶联速率提高。Ni/gCN在合成联苄类化合物时具有很好的稳定性,也可用于流动相光反应器,展现出很好的应用前景。


反应机理示意图

原文链接:https://doi.org/10.1039/d2gc02799b


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